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通過縮口工藝提高Bi2Se3晶體的熱電性能

更新時間:2019-07-31點擊次數(shù):2266

【引言】

硒化鉍是A2B3硫族化物中的化合物(A=鉍/銻,B=碲/硒)。碲化鉍在室溫下具有較好的熱電性能,但由于碲的稀缺性和毒性,其成本較高,不得不使用一種替代品,即硒化鉍。近年來,硒化鉍作為一種新型的三維拓撲絕緣體得到了廣泛的應(yīng)用。

 

【成果介紹】

Shashikant Gupta等人采用高溫垂直布里吉曼技術(shù),用一種專門設(shè)計的具有縮口工藝的安瓿瓶生長出高純度硒化鉍單晶。進行了多次生長試驗,取得了較好的結(jié)果。在真空條件下,使用Linseis的激光/氙燈閃射導(dǎo)熱儀LFA-1000在直徑為12.7 mm的圓盤上對樣品進行熱擴散率測量。通過粉末X射線衍射確定了晶粒結(jié)構(gòu)和晶格尺寸,采用高分辨率X射線衍射法分析了塊狀晶粒的結(jié)晶完整性,證實了具有分層結(jié)構(gòu)的塊狀晶粒的結(jié)晶完整性。對生長的單晶進行透射電鏡觀察,確定了其具有層狀結(jié)構(gòu)。高分辨率透射電鏡也被用來進一步表征晶體的結(jié)晶完整性。直接測量高分辨率透射電子顯微鏡成像得到的間距與粉末X射線衍射法得到的數(shù)據(jù)具有較高的一致性。用差示掃描量熱法對其熱行為進行了檢測,在983 K處發(fā)現(xiàn)了明顯的熔融現(xiàn)象,表明了硒化鉍的純度。測量了塞貝克系數(shù)、電導(dǎo)率和導(dǎo)熱系數(shù),并計算了熱電優(yōu)值,以評估晶體在制冷和便攜式發(fā)電等熱電應(yīng)用方面的適用性,并進行了納米壓痕分析。

 

【圖文導(dǎo)讀】

 

圖1 (a)安瓿瓶原理圖和(b)爐溫曲線。

 

圖2 垂直布里奇曼裝置原理圖:(1)爐、(2)安瓿瓶座、(3)線圈、(4)安瓿瓶移動棒、(5)垂直移動機械支架、(6)包含步進電機的氣缸、(7)步進電機、(8)納米轉(zhuǎn)換控制器、(9)爐溫度控制器、(10)機械支架電機、(11)機械支架控制器

 

 

圖3 (a)結(jié)晶過程的輪廓曲線和(b)生長Bi2Se3晶體的錠。

 

圖4 (a)生長的Bi2Se3粉末XRD圖譜;(b)生長的Bi2Se3裂解單晶的XRD圖譜。

 

 

圖5切割晶體對稱幾何平面(006)的高分辨率衍射曲線

 

 

圖6 (a)顯示分層結(jié)構(gòu)的Bi2Se3單晶的透射電鏡圖像和(b)顯示條紋晶格的高分辨率透射電鏡圖像

 

 

圖7 Bi2Se3的DSC圖譜

 

圖8 塞貝克系數(shù)與溫度的關(guān)系

 

 

圖9 電導(dǎo)率和導(dǎo)熱系數(shù)與溫度的關(guān)系

 

 

圖10 靈敏度與溫度的關(guān)系

 

 

圖11 硒化鉍單晶的負載-位移曲線。圖中的插圖顯示了(001)平面壓痕后的典型壓痕。

 

 

圖12 樣品上壓痕的輪廓。插圖顯示了壓痕機壓痕的形貌

 

 

圖13 (a)峰值荷載與接觸深度的關(guān)系,(b)楊氏模量與峰值荷載的關(guān)系,(c)剛度與接觸深度的關(guān)系

 

【結(jié)論】

Shashikant Gupta等人介紹了關(guān)于一種特殊設(shè)計的安瓿瓶的新型縮口工藝,采用垂直布里吉曼高溫熔體生長技術(shù),成功地生長出高純度Bi2Se3單晶。通過粉末X射線衍射、高分辨率X射線衍射和高分辨率透射電鏡分析了晶粒尺寸和結(jié)晶完整性。采用差示掃描量熱儀對其熱穩(wěn)定性和相變進行了檢測,發(fā)現(xiàn)在生長過程中沒有形成其他相。在303~423 K的不同溫度下對優(yōu)值系數(shù)進行了分析,發(fā)現(xiàn)在423 K處優(yōu)值系數(shù)具有大值0.75。對大部分晶體或納米晶體結(jié)構(gòu)來說,在303~423 K不同溫度下的優(yōu)值系數(shù)高于已報道過的文獻中給出的值。這一結(jié)果歸因于從高分辨率X射線衍射圖譜觀察到的塊狀晶粒的結(jié)晶完整性。并采用納米壓痕法對目標化合物進行了力學(xué)性能表征,硬度值為85.09 MPa,彈性模量值為6.361 GPa。

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